Публикация научных статей.
Вход на сайт
E-mail:
Пароль:
Запомнить
Регистрация/
Забыли пароль?
Научные направления
Поделиться:
Статья опубликована в №77 (январь) 2020
Разделы: Физика, Техника, Экология
Размещена 09.01.2020. Последняя правка: 13.01.2020.
Просмотров - 307

РАДИОТОКСИЧНОСТЬ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА РЕАКТОРА ВВЭР-1200 В ЗАВИСИМОСТИ ОТ ВЫГОРАНИЯ И ВРЕМЕНИ ВЫДЕРЖКИ

Серебряный Григорий Зиновьевич

ктн

ОИЭЯИ-Сосны НАН Беларуси

ведущий научный сотрудник

Жемжуров Михаил Леонидович, доктор технических наук, заведующий лабораторией, Объединенный институт энергетических и ядерных исследований – Сосны НАН Беларуси


Аннотация:
Рассчитана радиотоксичность облученного ядерного топлива реактора ВВЭР-1200 для высоких выгораний и времени хранения до 100000 лет. Радиотоксичность определяет радиологическую опасность радиоактивных отходов после их утечки и проникновения в окружающую среду.


Abstract:
The radiotoxicity of the irradiated nuclear fuel of the VVER-1200 reactor was calculated for high burnups and storage times of up to 100,000 years. Radiotoxicity determines the radiological hazard of radioactive waste after its leakage and penetration into the environment.


Ключевые слова:
изотопы плутония; минорные актиноиды; выгорание; облученное ядерное топливо; время выдержки; аппроксимационные зависимости

Keywords:
plutonium isotopes; minor actinides; burnout; irradiated nuclear fuel; exposure time; approximation dependencies


УДК 519.63:539.17

Введение

В мире существует три концепции, касающиеся управления отработавшим топливом: (1) переработка материала на радиохимических заводах для повторного использования урана и плутония в топливном цикле; (2) непосредственное его захоронение; и (3) долгосрочное хранение с решением об окончательной утилизации, оставленным на более поздний срок.

Различные концепции, связанные с обращением с отработавшим ядерным топливом, зависят от стратегий, принятых каждой страной в отношении развития атомной энергетики, роли этой отрасли в будущем

Утилизация растущих количеств высокорадиоактивных  минорных актиноидов, которые являются нежелательными побочными продуктами в ядерном топливном цикле, является главной проблемой, которую необходимо решить, чтобы гарантировать будущее для ядерной промышленности, энергоснабжении страны и возможностей ее базы природных ресурсов.

К минорным актиноидам относятся долгоживущие и относительно долгоживущие изотопы нептуния, америция  и кюрия, нарабатываемые в ядерных реакторах.

Когда топливо извлекается из реактора, активность плутония и минорных  актиноидов незначительна по сравнению с активностью продуктов деления. Актиноиды имеют гораздо более длительный период полураспада, чем большинство продуктов деления, что создает проблему для длительного хранения радиоактивных отходов. Тяжелые ядра испускают альфа-излучение, которое, будучи поглощенным в организм, более опасно, чем бета-излучение, испускаемое продуктами деления. Эта потенциальная радиотоксичность и является прямой опасностью. Примерно через 200 лет активность и потенциальная токсичность минорных актиноидов в радиоактивных отходах будут выше, чем у быстро распадающихся (для сравнения) продуктов деления. Вот почему очистка радиоактивных отходов включает обращение с плутонием и минорными актиноидами, чтобы оставить более чистую окружающую среду для будущих поколений. При переработке отработавшего топлива отделившийся плутоний можно сжигать в будущих быстрых реакторах. Минорные  актиниды эффективно нейтрализуются в течение тысячелетий, заключая их в стекло или керамику перед тем, как хоронить  их в геологических формациях.

Из этого следует важность оценки радиологических характеристик изотопов плутония и минорных актиноидов для реакторов нового поколения ВВЭР-1200.

Анализ  радиологичных характеристик минорных актиноидов и изотопов плутония

Для анализа наработки и радиологичных характеристик минорных актиноидов и изотопов плутония  в рамках данной работы были выбраны  штатные тепловыделяющие сборки  ТВС-2М реактора ВВЭР-1200.

На первом этапе с использованием  программного комплекса MCU-PD [1] были выполнены расчеты активности (Бк/тU) изотопов плутония  ( 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu) и минорных актиноидов (237Np, 239Np, 241Am, 242Am, 242mAm,  243Am, 242Cm, 243Cm, 244Cm, 245Cm) для значений глубины выгорания отработанного ядерного топлива (ОЯТ) от 50 до 75  ГВт∙сут/тU  на момент остановки реактора. Расчетные величины активности изотопов плутония и минорных актиноидов представлены в таблице 1.

 

Таблица 1. Активности (Бк/тU) изотопов плутония и минорных актиноидов в зависимости от выгорания  для реактора ВВЭР-1200
 

Нуклид

 

Выгорание ОЯТ, ГВт∙сут/тU

50

55

60

65

70

75

237Np

1.93E+10

2.16E+10

2.38E+10

2.57E+10

2.75E+10

2.91E+10

239Np

8.49E+17

8.82E+17

9.12E+17

9.39E+17

9.70E+17

9.94E+17

238Pu

1.81E+14

2.27E+14

2.75E+14

3.26E+14

3.78E+14

4.30E+14

239Pu

1.55E+13

1.55E+13

1.55E+13

1.54E+13

1.53E+13

1.52E+13

240Pu

1.43E+13

1.49E+13

1.53E+13

1.57E+13

1.60E+13

1.62E+13

241Pu

8.05E+15

8.49E+15

8.80E+15

9.00E+15

9.12E+15

9.18E+15

242Pu

1.21E+11

1.47E+11

1.73E+11

1.98E+11

2.23E+11

2.46E+11

241Am

8.49E+12

9.29E+12

9.86E+12

1.02E+13

1.03E+13

1.03E+13

242Am

5.48E+15

6.26E+15

6.91E+15

7.44E+15

7.83E+15

8.10E+15

242m Am

4.07E+11

4.48E+11

4.75E+11

4.91E+11

4.96E+11

4.94E+11

243Am

1.50E+12

2.03E+12

2.65E+12

3.33E+12

4.08E+12

4.87E+12

242Cm

3.15E+15

3.80E+15

4.41E+15

4.96E+15

5.43E+15

5.81E+15

243Cm

1.28E+12

1.71E+12

2.18E+12

2.66E+12

3.13E+12

3.56E+12

244Cm

1.79E+14

2.76E+14

4.04E+14

5.69E+14

7.73E+14

1.02E+15

245Cm

2.18E+10

3.60E+10

5.61E+10

8.31E+10

1.18E+11

1.61E+11

  

Из данных, представленных в таблице 1, следует, что активности минорных актиноидов на два порядка превышают активности изотопов плутония.  Так  как все   представленные   нуклиды  в  основном   являются альфа-излучателями, то уровни их проникающих излучений таковы, что они не создают существенных радиационных барьеров безопасности при обращении с минорными актиноидами и изотопами плутония.

С другой стороны, уровень токсичности изотопов плутония и минорных актиноидов связаны, прежде всего, с внутренним облучением, создаваемым при ингаляции воздуха или при потреблении воды и пищи  намного выше уровня внешнего облучения, определяемого гамма и нейтронным излучением.

Таким образом, используя данные таблицы 1, на втором этапе рассчитывается радиотоксичность изотопов плутония и минорных актиноидов для выгораний ОЯТ от 50 до 75  ГВт∙сут/тU и времени выдержки от 0 до 100000 лет. Концепция радиотоксичности позволяет количественно оценить экологическую опасность при долговременном хранении ОЯТ.

Для оценки радиотоксичности ОЯТ используется ожидаемая эффективная доза. D(Зв) равной    

D = d.A,

где d–   дозовый коэффициент (Зв/Бк), A – активность радионуклидов (Бк).

Основным видом радиационного воздействия минорных актиноидов и изотопов плутония является ингаляционное воздействие [2], и поэтому в расчетах будут использоваться дозовые коэффициенты для ингаляционного поступления для взрослого населения, согласно НРБ-2012 [3].

По рекомендациям НРБ-2012, были вычислены с использованием дозовых коэффициентов для минорных актиноидов и изотопов плутония  пределы годового поступления (Бк/год) и допустимую среднегодовую объемную активность в воздухе  (Бк/м3). Результаты представлены в таблице 2.

Таблица 2. Периоды полураспада, дозовые коэффициенты, пределы годового поступления и допустимая среднегодовая объемная активность в воздухе для представленных радионуклидов
 

Радионуклид

 

Период полураспада,

лет

Дозовый коэффициент,

Зв/Бк

Предел годового поступления.

Бк/год

Допустимая среднегодовая объемная активность в воздухе.

Бк/м3

237Np

2.140E+06

2.300E-05

4.348E+00

5.368E-04

238Pu

8.770E+01

4.600E-05

2.174E+00

2.684E-04

239Pu

2.410E+04

5.000E-05

2.000E+00

2.469E-04

240Pu

6.540E+03

5.000E-05

2.000E+00

2.469E-04

241Pu

1.440E+01

9.000E-07

1.111E+02

1.372E-02

242Pu

3.760E+05

4.800E-05

2.083E+00

2.572E-04

241Am

4.320E+02

4.200E-05

2.381E+00

2.939E-04

242Am

16.0 ч

1.700E-08

5.882E+03

7.262E-01

242m Am

1.520E+02

3.700E-05

2.703E+00

3.337E-04

243Am

7.380E+03

4.100E-05

2.439E+00

3.011E-04

242Cm

163 сут

5.200E-06

1.923E+01

2.374E-03

243Cm

2.850E+01

3.100E-05

3.226E+00

3.982E-04

244Cm

1.810E+01

2.700E-05

3.704E+00

4.572E-04

245Cm

8.500E+03

4.200E-05

2.381E+00

2.939E-04

Используя рассчитанные активности из таблицы 1 и дозовые коэффициенты из таблицы 2, была вычислена радиотоксичность одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ от 50 до 75  ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки. Результаты расчетов представлены в таблицах 3–8.

 

Таблица 3. Радиотоксичность (Зв) одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ  50 ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки
  

Нуклид 

 

Время выдержки, лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

237Np

4.45E+05

4.59E+05

5.17E+05

6.07E+05

1.14E+06

1.46E+06

1.72E+06

1.68E+06

239Np

7.89E+08

1.39E+03

1.39E+03

1.38E+03

1.33E+03

1.27E+03

5.44E+02

1.15E-01

238Pu

8.34E+09

8.45E+09

6.17E+09

4.16E+09

1.79E+08

3.67E+06

1.84E-14

0.00E+00

239Pu

7.75E+08

7.86E+08

7.85E+08

7.84E+08

7.76E+08

7.66E+08

6.02E+08

4.62E+07

240Pu

7.17E+08

7.24E+08

7.34E+08

7.33E+08

7.03E+08

6.67E+08

2.58E+08

1.92E+04

241Pu

7.25E+09

4.46E+09

6.41E+08

5.67E+07

1.89E+04

1.81E+04

8.70E+03

5.65E+00

242Pu

5.82E+06

5.82E+06

5.82E+06

5.82E+06

5.81E+06

5.81E+06

5.71E+06

4.84E+06

241Am

3.57E+08

4.61E+09

9.97E+09

1.01E+10

5.35E+09

2.40E+09

4.29E+05

2.78E+02

242Am

1.44E+05

1.87E+06

4.04E+06

4.07E+06

2.16E+06

9.71E+05

1.74E+02

1.12E-01

242mAm

1.51E+07

1.43E+07

1.18E+07

9.22E+06

1.29E+06

1.10E+05

6.74E-15

0.00E+00

243Am

6.14E+07

6.14E+07

6.12E+07

6.09E+07

5.86E+07

5.59E+07

2.40E+07

5.07E+03

242Cm

1.64E+10

1.67E+06

1.37E+06

0.00E+00

0.00E+00

0.00E+00

0.00E+00

0.00E+00

243Cm

3.96E+07

3.12E+07

1.20E+07

3.66E+06

2.67E+02

1.79E-03

0.00E+00

0.00E+00

244Cm

4.84E+09

3.31E+09

7.15E+08

1.05E+08

2.34E+01

1.13E-07

0.00E+00

0.00E+00

245Cm

9.16E+05

9.15E+05

9.12E+05

9.08E+05

8.79E+05

8.44E+05

4.05E+05

2.63E+02

 

Таблица 4. Радиотоксичность (Зв)  одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ  55 ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки
 

Нуклид

 

Время выдержки, лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

237Np

4.97E+05

5.12E+05

5.73E+05

6.68E+05

1.23E+06

1.57E+06

1.85E+06

1.80E+06

239Np

8.20E+08

1.89E+03

1.88E+03

1.87E+03

1.80E+03

1.72E+03

7.38E+02

1.56E-01

238Pu

1.04E+10

1.05E+10

7.68E+09

5.18E+09

2.22E+08

4.53E+06

2.02E-14

0.00E+00

239Pu

7.77E+08

7.89E+08

7.88E+08

7.87E+08

7.79E+08

7.69E+08

6.08E+08

4.70E+07

240Pu

7.45E+08

7.56E+08

7.73E+08

7.74E+08

7.42E+08

7.04E+08

2.72E+08

2.02E+04

241Pu

7.64E+09

4.70E+09

6.76E+08

5.98E+07

3.12E+04

3.00E+04

1.44E+04

9.33E+00

242Pu

7.04E+06

7.04E+06

7.04E+06

7.04E+06

7.04E+06

7.03E+06

6.92E+06

5.86E+06

241Am

3.90E+08

4.87E+09

1.05E+10

1.06E+10

5.64E+09

2.53E+09

7.08E+05

4.59E+02

242Am

1.58E+05

1.97E+06

4.26E+06

4.30E+06

2.28E+06

1.03E+06

2.87E+02

1.86E-01

242mAm

1.66E+07

1.58E+07

1.30E+07

1.01E+07

1.42E+06

1.21E+05

0.00E+00

0.00E+00

243Am

8.32E+07

8.33E+07

8.29E+07

8.25E+07

7.95E+07

7.58E+07

3.25E+07

6.87E+03

242Cm

1.97E+10

1.83E+06

1.50E+06

1.18E+06

1.65E+05

1.41E+04

0.00E+00

0.00E+00

243Cm

5.31E+07

4.18E+07

1.61E+07

4.90E+06

3.57E+02

2.40E-03

0.00E+00

0.00E+00

244Cm

7.44E+09

5.09E+09

1.10E+09

1.62E+08

3.61E+01

1.74E-07

0.00E+00

0.00E+00

245Cm

1.51E+06

1.51E+06

1.51E+06

1.50E+06

1.45E+06

1.40E+06

6.70E+05

4.35E+02

 

Таблица 5. Радиотоксичность (Зв)  одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ  60 ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки
 

Нуклид

 

Время выдержки, лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

237Np

5.47E+05

5.62E+05

6.25E+05

7.24E+05

1.30E+06

1.66E+06

1.95E+06

1.89E+06

239Np

8.48E+08

2.46E+03

2.45E+03

2.44E+03

2.35E+03

2.24E+03

9.62E+02

2.03E-01

238Pu

1.27E+10

1.27E+10

9.29E+09

6.26E+09

2.68E+08

5.43E+06

2.15E-14

0.00E+00

239Pu

7.75E+08

7.88E+08

7.87E+08

7.86E+08

7.78E+08

7.69E+08

6.12E+08

4.77E+07

240Pu

7.67E+08

7.84E+08

8.11E+08

8.13E+08

7.81E+08

7.41E+08

2.86E+08

2.13E+04

241Pu

7.92E+09

4.87E+09

7.00E+08

6.20E+07

4.86E+04

4.67E+04

2.24E+04

1.45E+01

242Pu

8.28E+06

8.28E+06

8.28E+06

8.28E+06

8.28E+06

8.27E+06

8.14E+06

6.89E+06

241Am

4.14E+08

5.06E+09

1.09E+10

1.10E+10

5.85E+09

2.63E+09

1.10E+06

7.14E+02

242Am

1.68E+05

2.05E+06

4.42E+06

4.46E+06

2.37E+06

1.06E+06

4.46E+02

2.89E-01

242mAm

1.76E+07

1.67E+07

1.38E+07

1.08E+07

1.51E+06

1.29E+05

7.86E-15

0.00E+00

243Am

1.08E+08

1.08E+08

1.08E+08

1.08E+08

1.04E+08

9.88E+07

4.24E+07

8.95E+03

242Cm

2.29E+10

1.95E+06

1.60E+06

1.25E+06

1.75E+05

1.50E+04

9.12E-16

0.00E+00

243Cm

6.76E+07

5.33E+07

2.05E+07

6.24E+06

4.55E+02

3.06E-03

0.00E+00

0.00E+00

244Cm

1.09E+10

7.46E+09

1.61E+09

2.38E+08

5.29E+01

2.56E-07

0.00E+00

0.00E+00

245Cm

2.36E+06

2.36E+06

2.35E+06

2.34E+06

2.26E+06

2.17E+06

1.04E+06

6.77E+02

 

Таблица 6. Радиотоксичность (Зв)  одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ  65 ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки
 

 Нуклид

 

Время выдержки, лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

237Np

5.92E+05

6.08E+05

6.73E+05

7.74E+05

1.37E+06

1.73E+06

2.03E+06

1.97E+06

239Np

8.73E+08

3.10E+03

3.09E+03

3.07E+03

2.96E+03

2.82E+03

1.21E+03

2.56E-01

238Pu

1.50E+10

1.50E+10

1.10E+10

7.39E+09

3.16E+08

6.36E+06

2.22E-14

0.00E+00

239Pu

7.71E+08

7.84E+08

7.83E+08

7.82E+08

7.75E+08

7.67E+08

6.15E+08

4.84E+07

240Pu

7.85E+08

8.09E+08

8.48E+08

8.53E+08

8.20E+08

7.77E+08

3.00E+08

2.23E+04

241Pu

8.10E+09

4.99E+09

7.17E+08

6.34E+07

7.19E+04

6.90E+04

3.31E+04

2.15E+01

242Pu

9.51E+06

9.51E+06

9.51E+06

9.51E+06

9.50E+06

9.49E+06

9.35E+06

7.92E+06

241Am

4.28E+08

5.18E+09

1.12E+10

1.13E+10

5.99E+09

2.69E+09

1.63E+06

1.06E+03

242Am

1.73E+05

2.10E+06

4.52E+06

4.56E+06

2.42E+06

1.09E+06

6.60E+02

4.28E-01

242mAm

1.82E+07

1.73E+07

1.42E+07

1.11E+07

1.56E+06

1.33E+05

8.12E-15

0.00E+00

243Am

1.37E+08

1.37E+08

1.36E+08

1.35E+08

1.30E+08

1.24E+08

5.34E+07

1.13E+04

242Cm

2.58E+10

2.01E+06

1.65E+06

1.29E+06

1.81E+05

1.55E+04

9.43E-16

0.00E+00

243Cm

8.25E+07

6.50E+07

2.51E+07

7.62E+06

5.55E+02

3.73E-03

0.00E+00

0.00E+00

244Cm

1.54E+10

1.05E+10

2.27E+09

3.34E+08

7.44E+01

3.60E-07

0.00E+00

0.00E+00

245Cm

3.49E+06

3.49E+06

3.48E+06

3.46E+06

3.35E+06

3.22E+06

1.54E+06

1.00E+03

 

Таблица 7. Радиотоксичность (Зв)  одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ  70 ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки
 

  Нуклид

 

Время выдержки. лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

237Np

6.34E+05

6.50E+05

7.16E+05

8.18E+05

1.42E+06

1.79E+06

2.09E+06

2.03E+06

239Np

9.02E+08

3.79E+03

3.78E+03

3.76E+03

3.62E+03

3.45E+03

1.48E+03

3.13E-01

238Pu

1.74E+10

1.74E+10

1.27E+10

8.53E+09

3.64E+08

7.29E+06

2.24E-14

0.00E+00

239Pu

7.66E+08

7.79E+08

7.78E+08

7.78E+08

7.71E+08

7.63E+08

6.17E+08

4.90E+07

240Pu

8.00E+08

8.33E+08

8.86E+08

8.95E+08

8.60E+08

8.16E+08

3.15E+08

2.35E+04

241Pu

8.20E+09

5.05E+09

7.26E+08

6.43E+07

1.02E+05

9.79E+04

4.70E+04

3.05E+01

242Pu

1.07E+07

1.07E+07

1.07E+07

1.07E+07

1.07E+07

1.07E+07

1.05E+07

8.91E+06

241Am

4.34E+08

5.25E+09

1.13E+10

1.14E+10

6.07E+09

2.73E+09

2.31E+06

1.50E+03

242Am

1.76E+05

2.12E+06

4.58E+06

4.62E+06

2.46E+06

1.10E+06

9.36E+02

6.07E-01

242mAm

1.84E+07

1.75E+07

1.44E+07

1.12E+07

1.57E+06

1.35E+05

8.21E-15

0.00E+00

243Am

1.67E+08

1.67E+08

1.66E+08

1.66E+08

1.60E+08

1.52E+08

6.53E+07

1.38E+04

242Cm

2.82E+10

2.03E+06

1.67E+06

1.30E+06

1.82E+05

1.56E+04

9.53E-16

0.00E+00

243Cm

9.70E+07

7.64E+07

2.95E+07

8.95E+06

6.52E+02

4.38E-03

0.00E+00

0.00E+00

244Cm

2.09E+10

1.42E+10

3.08E+09

4.54E+08

1.01E+02

4.88E-07

0.00E+00

0.00E+00

245Cm

4.95E+06

4.95E+06

4.93E+06

4.91E+06

4.75E+06

4.56E+06

2.19E+06

1.42E+03

 

Таблица 8. Радиотоксичность (Зв)  одной тонны загружаемого топлива реактора  ВВЭР-1200 для выгораний ОЯТ  75 ГВт∙сут/тU в зависимости от времени выдержки
 

   Нуклид

 

Время выдержки, лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

237Np

6.70E+05

6.86E+05

7.53E+05

8.56E+05

1.46E+06

1.83E+06

2.14E+06

2.08E+06

239Np

9.24E+08

4.53E+03

4.51E+03

4.49E+03

4.32E+03

4.13E+03

1.77E+03

3.74E-01

238Pu

1.98E+10

1.96E+10

1.43E+10

9.66E+09

4.12E+08

8.21E+06

2.23E-14

0.00E+00

239Pu

7.60E+08

7.73E+08

7.73E+08

7.72E+08

7.66E+08

7.58E+08

6.19E+08

4.97E+07

240Pu

8.11E+08

8.55E+08

9.26E+08

9.39E+08

9.03E+08

8.57E+08

3.31E+08

2.46E+04

241Pu

8.26E+09

5.08E+09

7.30E+08

6.47E+07

1.39E+05

1.34E+05

6.42E+04

4.17E+01

242Pu

1.18E+07

1.18E+07

1.18E+07

1.18E+07

1.18E+07

1.18E+07

1.16E+07

9.86E+06

241Am

4.34E+08

5.28E+09

1.14E+10

1.15E+10

6.11E+09

2.74E+09

3.16E+06

2.05E+03

242Am

1.76E+05

2.14E+06

4.61E+06

4.65E+06

2.47E+06

1.11E+06

1.28E+03

8.29E-01

242mAm

1.83E+07

1.74E+07

1.43E+07

1.12E+07

1.56E+06

1.34E+05

8.17E-15

0.00E+00

243Am

2.00E+08

2.00E+08

1.99E+08

1.98E+08

1.91E+08

1.82E+08

7.80E+07

1.65E+04

242Cm

3.02E+10

2.02E+06

1.66E+06

1.30E+06

1.82E+05

1.55E+04

9.48E-16

0.00E+00

243Cm

1.10E+08

8.70E+07

3.35E+07

1.02E+07

7.42E+02

4.99E-03

0.00E+00

0.00E+00

244Cm

2.75E+10

1.88E+10

4.06E+09

5.98E+08

1.33E+02

6.43E-07

0.00E+00

0.00E+00

245Cm

6.76E+06

6.76E+06

6.73E+06

6.71E+06

6.49E+06

6.23E+06

2.99E+06

1.94E+03

 

 

Как следует из результатов таблиц 3-8, радиотоксичность одной тонны ОЯТ реактора  ВВЭР-1200 для выгораний  от 50 до  75 ГВт∙сут/тU определяется следующими нуклидами. При времени хранения 10 лет – 238Pu, 244Cm, 241Am и 241Pu, при хранении 100 лет – 241Am и 238Pu, при хранении от 500 до 1000 лет – 241Am, 239Pu и 240Pu, при хранении 10000 лет – 239Pu, 240Pu  и 243Am и при хранении 100000 лет – 239Pu, 242Pu и 237Np.

Одной из важнейшей характеристики экологической опасности ОЯТ является его общая радиотоксичность. Общая радиотоксичность одной тонны ОЯТ реактора ВВЭР-1200 для выгораний  от 50 до  75 ГВт∙сут/тU и времени выдержки от 0 до 100000 лет представлена в таблице 9.

Таблица 9. Общая радиотоксичность (Зв) одной тонны ОЯТ реактора ВВЭР-1200 для выгораний  от 50 до  75 ГВт∙сут/тU и времени выдержки от 0 до 100000 лет  
 

Время

выдержки, лет

Выгорание ОЯТ, ГВт∙сут/тU

50

55

60

65

70

75

0

3.95E+10

4.81E+10

5.74E+10

6.74E+10

7.79E+10

8.90E+10

10

2.25E+10

2.69E+10

3.19E+10

3.75E+10

4.38E+10

5.07E+10

50

1.91E+10

2.17E+10

2.43E+10

2.69E+10

2.97E+10

3.25E+10

100

1.60E+10

1.77E+10

1.93E+10

2.09E+10

2.23E+10

2.38E+10

500

7.07E+09

7.48E+09

7.80E+09

8.05E+09

8.25E+09

8.40E+09

1000

3.90E+09

4.10E+09

4.26E+09

4.38E+09

4.48E+09

4.57E+09

10000

8.92E+08

9.23E+08

9.53E+08

9.83E+08

1.01E+09

1.05E+09

100000

5.27E+07

5.47E+07

5.66E+07

5.83E+07

6.00E+07

6.17E+07

 

На основании анализа результатов общей радиотоксичности (Зв) одной тонны ОЯТ реактора ВВЭР-1200 для выгораний  от 50 до  75 ГВт∙сут/тU и времени выдержки от 10 до 100000 лет получена аппроксимационная зависимость следующего вида:

Ln(Z) = (a+bx+cx2+dy+ey2+fy3)/(1+gx+hy+iy2+jy3), (1)

где Z – общая радиотоксичность (Зв), x – выгорание (ГВт∙сут/тU), y–  время хранения (лет), a.. j – коэффициенты аппроксимационной зависимости

 

a

2.251982E+01

b

-1.312812E-01

c

-1.6262E-04

d

1.574884E-02

e

-2.1555E-06

f

1.98884E-11

g

-6.96315E-03

h

7.68228E-04

i

-1.0388E-07

j

9.5709E-13

 

 

В таблице 10 представлены отклонения в % расчетных данных по зависимости (1) от данных таблицы 9.

 

Таблица 10. Отклонения в % расчетных данных по зависимости (1) от данных таблицы 9.

 

Выгорание,

ГВт∙сут/тU

Время

Выдержки,

лет

Отклонение,

%

 

Выгорание,

ГВт∙сут/тU

Время

Выдержки,

лет

Отклонение,

%

 

50

100000

-0.03

65

100000

0.02

50

10000

-0.05

65

10000

0.03

50

1000

-0.25

65

1000

0.04

50

500

0.09

65

500

0.09

50

100

-0.04

65

100

-0.31

50

50

0.02

65

50

-0.13

50

10

0.08

65

10

0.43

55

100000

0.01

70

100000

0.00

55

10000

0.01

70

10000

0.01

55

1000

-0.13

70

1000

0.12

55

500

0.13

70

500

0.06

55

100

-0.08

70

100

-0.47

55

50

0.02

70

50

-0.27

55

10

0.25

70

10

0.45

60

100000

0.03

75

100000

-0.03

60

10000

0.04

75

10000

-0.04

60

1000

-0.04

75

1000

0.21

60

500

0.12

75

500

0.04

60

100

-0.17

75

100

-0.66

60

50

-0.03

75

50

-0.43

60

10

0.36

75

10

0.41

 

Как следует из таблицы 10, вычисленные по зависимости (1) значения радиотоксичности, очень хорошо согласуются с табличными значениями.

С другой стороны, в зависимости от принятой стратегии ядерного топливного цикла необходимо знать какую долю радиотоксичности ОЯТ определяют изотопы плутония  и отдельно минорные актиноиды.

Эти данные представлены в таблице 11.

 

Таблица 11. Процентное соотношение от общей радиотоксичности изотопов плутония и минорных актиноидов

Выгорание,

ГВт∙сут/тU 

Время выдержки, лет

0

10

50

100

500

1000

10000

100000

Изотопы плутония, %

50

43.2

64.3

43.6

35.9

23.5

37.0

97.0

96.8

55

40.7

62.4

45.8

38.5

23.4

36.2

96.1

96.7

60

38.5

60.2

47.8

41.1

23.5

35.8

95.1

96.6

65

36.6

57.6

49.4

43.6

23.9

35.6

94.0

96.6

70

34.9

54.9

50.7

46.0

24.3

35.6

92.9

96.6

75

33.3

52.0

51.6

48.2

24.9

35.8

91.8

96.6

 Минорные актиноиды, % 

50

56.8

35.7

56.4

64.1

76.5

63.0

3.0

3.2

55

59.3

37.6

54.2

61.5

76.6

63.8

3.9

3.3

60

61.5

39.8

52.2

58.9

76.5

64.2

4.9

3.4

65

63.4

42.4

50.6

56.4

76.1

64.4

6.0

3.4

70

65.1

45.1

49.3

54.0

75.7

64.4

7.1

3.4

75

66.7

48.0

48.4

51.8

75.1

64.2

8.2

3.4

 

Для реактора ВВЭР-1200 ОЯТ извлекается из бассейна выдержки через 10 лет. К этому времени, как следует из таблицы 11, доля радиотоксичности изотопов плутония намного превышает долю от минорных актиноидов. В период выдержки от 10 до 500 лет доля радиотоксичности изотопов плутония уменьшается до минимальных значений порядка 24 %.  Доля от минорных актиноидов за тоже время увеличивается до максимальных значений порядка 76 %.  При времени выдержки от 500 до 100000 лет доля радиотоксичности изотопов плутония увеличивается до значений порядка 97 %. Доля от минорных актиноидов за тоже время уменьшается до значений порядка 3 %.

Выводы

Представлены данные по радиотоксичности  одной тонны ОЯТ реактора ВВЭР-1200  в диапазоне выгораний от 50 до 75 ГВт·сут/тU и для времени выдержки от 0 до 100000 лет.

На основании этих данных предложена аппроксимационная зависимость, позволяющие определять радиотоксичность  ОЯТ в диапазоне выгораний от 50 до 75 ГВт·сут/тU и для времени выдержки от 10 до 100000 лет. Эти данные могут быть использованы, если используется открытый ядерный топливный цикл  и когда ОЯТ должно быть помещено в хранилище без разделения потому, что фракция плутония является основным источником  радиотоксичности на очень длительный срок хранения.  

Отдельно представлены данные для процентных соотношений от общей радиотоксичности изотопов плутония и минорных актиноидов. Эти данные могут быть использованы, если используется закрытый ядерный топливный цикл с повторным использованием плутония в качестве ядерного топлива и с применением методов радиохимической обработки, когда минорные актиниды следует хранить отдельно.

Приведенные данные по радиотоксичности изотопов плутония и минорных актиноидов могут быть полезны, чтобы разрабатывать  
оптимальные стратегии снижения радиотоксичности, используя методологию трансмутации.

Библиографический список:

1. Разработка программы MCU-PD для расчёта нейтронно-физических характеристик активных зон реактора ВВЭР-1200 АЭС-2006, реализующей для решения уравнения переноса нейтронов метод Монте-Карло на основе информации, хранящейся в файлах оценённых ядерных данных: отчёт / РНЦ Курчатовский институт – М., 2009. – инв. № 36-03/18-08.
2. Bergelson1 B. R., Gerasimov A. S. and Tikhomirov G. V. Radiotoxicity and decay heat power of spent nuclear fuel of VVER type reactors at Long-term storage // Radiation Protection Dosimetry –2005, Vol. 115, No. 1– 4, pp. 445– 447.
3. НРБ-2012. Санитарные нормы и правила «Требования к радиационной безопасности». Постановление Министерства здравоохранения Республики Беларусь 28.12.2012 № 213.




Рецензии:

10.01.2020, 1:11 Лобанов Игорь Евгеньевич
Рецензия: Работа является актуальной, поскольку представляется важным знание радиотоксичности облучённых ядерных топлив реакторов для высоких выгораний и времён хранения, т.к. она детерминирует радиологическую опасность радиоактивных отходов после их утечки и проникновения в окружающую среду. В статье приведены количественные характеристики радиотоксичности и предложены эмпирические формулы для их её расчёта. Автору следует подробнее указать, чем предложенный им метод расчёта преимущественно(!) отличается от существующих методов расчёта. На мой взгляд, автору следует расширить библиографию статьи. После устранения вышеуказанных недостатков, статья может быть с полным на то основанием может быть рекомендована к опубликованию в научном журнале.

10.01.2020 10:10 Ответ на рецензию автора Серебряный Григорий Зиновьевич:
Уважаемый Игорь Евгеньевич! Благодарим Вас за рецензию. Относительно Вашего вопроса, чем предложенный метод расчёта преимущественно(!) отличается от существующих методов расчёта. Метод расчета токсичности радионуклидов стандартный метод и отличается только тем, из каких баз данных используется d– дозовый коэффициент (Зв/Бк). На сегодняшний день в РФ используется НРБ-2012. Санитарные нормы и правила. Основным отличием ( кто знаком с нейтронно-физическими методами расчета реакторных установок методом Монте-Карло) является по какой программе проводятся расчеты характеристик данной реакторной установки. В работе впервые приведены данные радиационных характеристик минорных актиноидов для реакторов ВВЭР-1200 с использованием программного комплекса MCU-PD. И уже по этим данным были рассчитана токсичность радионуклидов. В библиографии статьи, нам кажется достаточно ссылок, так как в настоящее время в РФ используются только реакторы ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200.

10.01.2020, 17:36 Кадкин Евгений Петрович
Рецензия: Работа действительно является актуальной, однако: в статье отсутствует определение радиотоксичности (тут необходимо отметить, что терминология должна соответствовать нормативному полю Белоруссии, а в НРБ-2012 (по-крайней мере, в том что я нашел в Интернете, такого понятия нет. Что интересно, этот термин в настоящее время не используется и в МАГАТЭ . По-крайней мере, в GENERAL SAFETY REQUIREMENTS IAEA SAFETY STANDARDS SERIES No. GSR Part 3 я не нашел) В статье утверждается, что: "Для оценки радиотоксичности ОЯТ используется поглощенная доза D(Зв) равной D = d.A, где d– дозовый коэффициент (Зв/Бк), A – активность радионуклидов (Бк)". Но поглощенная доза не может быть мерой радиотоксичности, хотя бы потому, что поглощенная доза измеряется в Греях а не в Зивертах! Кроме того, радиотоксичность должна показывать степень воздействия на человека, а значит нужно учитывать ОБЭ и воздействие на ткани организма - то есть это должна быть не поглощенная доза, а эффективная, а дозовый коэффициент отличается для ingestion or inhalation, для персонала и населения, для взрослых и детей!! Но в статье об этом ничего не сказано! Например, в работе Reduction of the Radiotoxicity of Spent Nuclear Fuel Using a Two-Tiered System Comprising Light Water Reactors and Accelerator-Driven Systems (https://inis.iaea.org/collection/NCLCollectionStore/_Public/34/068/34068238.pdf) отмечается, что: "The International Commission on Radiological Protection (ICRP) represents radiotoxicity in terms of the estimated number of cancer deaths that might result following the ingestion or inhalation of a set of radionuclides, or effective dose" Источниками опасности в ОЯТ могут быть не только изотопы плутония и минорные актиноиды, но и продукты деления. Если их вклад существенно меньше, то об этом нужно сказать! Кроме того, желательно более детально рассмотреть вопрос о полезности полученных результатов "для разработки оптимальных стратегий снижения радиотоксичности, используя методологию трансмутации", что также является очень актуальной задачей!

10.01.2020, 17:47 Кадкин Евгений Петрович
Рецензия: Работа действительно является актуальной, однако: 1. В статье отсутствует определение радиотоксичности (тут необходимо отметить, что терминология должна соответствовать нормативному полю Белоруссии, а в НРБ-2012 (по-крайней мере, в том что я нашел в Интернете, такого понятия нет. Что интересно, этот термин в настоящее время не используется и в МАГАТЭ . По-крайней мере, в GENERAL SAFETY REQUIREMENTS IAEA SAFETY STANDARDS SERIES No. GSR Part 3 я не нашел) 2. В статье утверждается, что: "Для оценки радиотоксичности ОЯТ используется поглощенная доза D(Зв) равной D = d.A, где d– дозовый коэффициент (Зв/Бк), A – активность радионуклидов (Бк)". Но поглощенная доза не может быть мерой радиотоксичности, хотя бы потому, что поглощенная доза измеряется в Греях а не в Зивертах! Кроме того, радиотоксичность должна показывать степень воздействия на человека, а значит нужно учитывать ОБЭ и воздействие на ткани организма - то есть это должна быть не поглощенная доза, а эффективная, а дозовый коэффициент отличается для ingestion or inhalation, для персонала и населения, для взрослых и детей!! Но в статье об этом ничего не сказано! Например, в работе Reduction of the Radiotoxicity of Spent Nuclear Fuel Using a Two-Tiered System Comprising Light Water Reactors and Accelerator-Driven Systems (https://inis.iaea.org/collection/NCLCollectionStore/_Public/34/068/34068238.pdf) отмечается, что: "The International Commission on Radiological Protection (ICRP) represents radiotoxicity in terms of the estimated number of cancer deaths that might result following the ingestion or inhalation of a set of radionuclides, or effective dose" 3. Кроме того, источниками опасности в ОЯТ могут быть не только изотопы плутония и минорные актиноиды, но и продукты деления. Если их вклад существенно меньше, то об этом нужно сказать! 4. Кроме того, желательно более детально рассмотреть вопрос о полезности полученных результатов для разработки оптимальных стратегий снижения радиотоксичности, используя методологию трансмутации, что также является очень актуальной задачей! Статья требует доработки и может быть размещена на сайте журнала после учета указанных замечаний.
13.01.2020 10:10 Ответ на рецензию автора Серебряный Григорий Зиновьевич:
Уважаемый Евгений Петрович! В приложение 1 к НРБ-2012 к гигиеническим нормативам «нормы радиационной безопасности (нрб-2012)» приведены основные пределы доз облучения для населения 1 мзв в год в среднем за любые последовательные 5 лет, но не более 5 мзв в год. В данной работе использованы дозовые коэффициенты только для ингаляционного поступления для населения, согласно НРБ-2012. Оценка радиотоксичности в Эв показывает какую опасность для населения по сравнению в 1 мзв в год находится в 1 тонне ОЯТ. Источниками опасности в ОЯТ могут быть не только изотопы плутония и минорные актиноиды, но и продукты деления. Во введении указано, что продукты деления вносят существенно меньший вклад, так как их дозовые коэффициенты на два или три порядка ниже чем для минорных актиноидов. На наш взгляд полученные в данной работе результаты могут быть использованы специалисты для для разработки оптимальных стратегий снижения радиотоксичности, используя методологию трансмутации



Комментарии пользователей:

13.01.2020, 12:47 Кадкин Евгений Петрович
Отзыв: Уважаемый Григорий Зиновьевич! по п.3 - Я согласен, что дозовые коэффициенты для продуктов деления на два или три порядка ниже чем для минорных актиноидов, но Вы сами пишите, что, когда топливо извлекается из реактора, активность плутония и минорных актиноидов незначительна по сравнению с активностью продуктов деления. Таким образом при времени выдержки до 500 лет ( а у Вас рассматривается диапазон от 10 до 100000) можно ожидать, что риск от продуктов деления может быть сравним с риском от плутония и актинодов поскольку сумарная активность продуктов деления больше. Но тут надо знать соотношение активностей от продуктов деления и изотопов плутония и минорных актиноидов. У меня, к сожалению , сейчас нет под рукой нет таких цифр и нет времени для проверки. по п.2 - в статье надо указать, что оценивалась не поглощенная доза, а ожидаемая эффективная доза. Кроме того, должно быть отмечено( как Вы и пишете) что оценка проводится для взрослого населения (это определяет выбор дозового коэффициента). Замечания по п.3 и п.1 я снимаю. Однако, как мне кажется, может быть в статье надо указать какой тип стратегии обращения с ОЯТ выбран Республикой Беларусь, поскольку надо знать для каких ситуаций рассматривается воздействие на население. В выводах говорится об открытом цикле, но как-то вскользь. С уважением Е. Кадкин


13.01.2020, 14:55 Серебряный Григорий Зиновьевич
Отзыв: Уважаемый Евгений Петрович! По пункту 2 мы согласны с Вами и внесли изменения. К сожалению в РБ еще не принята окончательная стратегия обращения с ОЯТ. Министерство энергетики РБ утверждает, что ОЯТ будет отправляться в РФ. Но договор между РФ и РБ еще не подписан. В РФ на сегодняшний день даже нет методов хранения и переработки ОЯТ ВВЭР-1200.Позтому какой тип стратегии обращения с ОЯТ будет выбран Республикой Беларусь в настоящее время не ясен.


13.01.2020, 18:04 Кадкин Евгений Петрович
Отзыв: Уважаемый Григорий Зиновьевич! Хочу отметить, что если договор между РФ и РБ будет такой же как между РФ и Украиной, а также как между странами , которые поставляют ЯТ в другие страны, получают ОЯТ и возвращают отходы после переработки и удаления плутония (по-моему, такой договор есть между Францией и Германией), то у Вас будет так или иначе проблема оценки рисков от делящихся материалов в возвращаемых отходах после переработки. И, я не думаю, что ОЯТ для ВВЭР 1200 будут так отличаться от ОЯТ для тысячника, что нужно менять технологию переработки. Ну тут я не буду утверждать, поскольку я не специалист по физике реакторов.


Оставить комментарий


 
 

Вверх