ктн
ОИЭЯИ-Сосны НАН Беларуси
ведущий научный сотрудник
Жемжуров Михаил Леонидович, доктор технических наук, Объединенный институт энергетических и ядерных исследований – Сосны НАН Беларуси, заведующий лабораторией
УДК 519.63:539.17
Эволюция физических характеристик работающего реактора определяется главным образом изменением нуклидного состава топлива. Знание изотопного состава также крайне важно, так как именно на его основе проводится обоснование безопасности обращения с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ) при его хранении, транспортировке и переработке.
Обоснование безопасного обращения с ОЯТ является комплексной задачей, для решения которой в настоящее время целесообразно использовать современные программные средства, позволяющие с достаточной точностью оценивать его изотопный состав. Однако в задачах экспертизы радиационной безопасности эти расчеты занимают достаточно длительное время. В связи с этим в 2014 г. впервые Федеральная служба по экологическому, технологическому и атомному надзору Российской Федерации ввела руководство по безопасности при использовании атомной энергии (РБ-093-14) [1]. Руководство по безопасности РБ-093-14 содержит рекомендации по радионуклидному составу, ядерным константам и теплофизическим характеристикам ОЯТ используемым при обосновании безопасности объектов использования атомной энергии для реактора ВВЭР-1000..
В данной работе расчет нуклидного состава ОЯТ для перечня радионуклидов, рекомендованных в РБ-093-14, выполнен с использованием программного комплекса MCU-PD [3] для реактора ВВЭР-1200. Результаты расчетов представляют собой наборы дискретных значений концентраций (г/тU) выбранных радионуклидов для 4,95 % обогащения ядерного топлива по 235U и значений глубины выгорания ОЯТ от 40 до 70 ГВт∙сут/тU.
Зависимости концентраций от глубины выгорания для каждого радионуклида аппроксимированы с помощью полиномиальной функции:
y(x)=a0+a1∙x+a2∙x2+a3∙x3, (1)
где a0…a3 – аппроксимационные коэффициенты, y(x) – концентрация радионуклида г/тU; x – глубина выгорания ОЯТ ГВт∙сут/тU.
Аппроксимационные коэффициенты для расчета концентраций, выбранных радионуклидов, их постоянные распада и активности 1 грамма представлены в табл. 1.
Таблица 1. Аппроксимационные коэффициенты для расчета концентраций, выбранных радионуклидов, их постоянные распада и активности 1 грамма.
Нуклид |
a |
b |
c |
d |
Постоянная распада, 1/г. |
Активность 1 грамма, Бк/г |
Am-241 |
-1.45179E+02 |
7.66398E+00 |
-8.15976E-02 |
2.62412E-04 |
1.60E-03 |
1.27E+11 |
Am-243 |
5.47028E+02 |
3.34252E+01 |
6.61611E-01 |
-2.61654E-03 |
9.40E-05 |
7.39E+09 |
Ce-144 |
2.74936E+02 |
9.67703E+00 |
-1.48457E-01 |
6.96279E-04 |
8.89E-01 |
1.18E+14 |
Cm-242 |
8.60951E+00 |
-2.69358E-01 |
3.02150E-02 |
-2.22510E-04 |
1.55E+00 |
1.23E+14 |
Cm-244 |
4.61126E+01 |
-6.21616E-01 |
-6.76862E-02 |
1.71219E-03 |
3.83E-02 |
3.00E+12 |
Cm-245 |
5.03538E+00 |
5.23912E-01 |
-1.81636E-02 |
2.21424E-04 |
8.15E-05 |
6.35E+09 |
Cs-134 |
7.43562E+00 |
-4.09542E-01 |
1.28693E-01 |
-5.83080E-04 |
3.36E-01 |
4.79E+13 |
Cs-135 |
1.78816E+01 |
1.50097E+01 |
-5.80435E-02 |
3.26349E-04 |
3.01E-07 |
4.26E+07 |
Cs-137 |
8.06140E+01 |
4.20511E+01 |
-1.05035E-01 |
4.96785E-04 |
2.30E-02 |
3.21E+12 |
Eu-154 |
1.40342E+01 |
6.96100E-01 |
1.10908E-02 |
-9.30880E-05 |
8.06E-02 |
1.00E+13 |
Eu-155 |
1.36852E+01 |
-7.21904E-01 |
2.01815E-02 |
-1.19930E-04 |
1.46E-01 |
1.79E+13 |
H - 3 |
-7.11524E-03 |
1.71432E-03 |
3.90862E-06 |
0.00000E+00 |
5.63E-02 |
3.56E+14 |
Kr- 85 |
-5.85421E-01 |
1.04862E+00 |
-7.08667E-03 |
2.05411E-05 |
6.44E-02 |
1.45E+13 |
Np-237 |
3.08588E+02 |
2.17897E+01 |
2.82624E-02 |
-8.60160E-04 |
3.23E-07 |
2.60E+07 |
Pd-107 |
7.27071E+00 |
1.67498E+00 |
1.11388E-01 |
-3.87920E-04 |
1.07E-07 |
1.90E+07 |
Pu-238 |
2.84193E+02 |
1.98225E+01 |
5.22348E-01 |
-2.50500E-03 |
7.90E-03 |
6.34E+11 |
Pu-239 |
1.66943E+03 |
2.37181E+02 |
-3.58125E+00 |
1.73486E-02 |
2.87E-05 |
2.30E+09 |
Pu-240 |
6.47787E+02 |
2.53148E+01 |
-2.48876E-02 |
-1.16142E-03 |
1.06E-04 |
8.40E+09 |
Pu-241 |
2.48649E+03 |
1.79700E+02 |
-2.22800E+00 |
9.33020E-03 |
4.84E-02 |
3.83E+12 |
Pu-242 |
2.14968E+02 |
2.37048E+00 |
6.56246E-01 |
-3.80615E-03 |
1.85E-06 |
1.46E+08 |
Ru-106 |
5.00137E+00 |
3.49803E+00 |
2.85479E-02 |
-2.56200E-04 |
6.78E-01 |
1.22E+14 |
Sb-125 |
-9.78987E-01 |
2.63103E-01 |
-5.89210E-04 |
0.00000E+00 |
2.51E-01 |
3.84E+13 |
Se- 79 |
-9.51553E-02 |
1.59421E-01 |
-3.39550E-04 |
9.54553E-07 |
2.35E-06 |
2.58E+08 |
Sm-151 |
9.92623E+00 |
2.49375E-01 |
-1.03268E-03 |
-1.82540E-06 |
7.70E-03 |
9.74E+11 |
Sn-121m |
-4.02554E-03 |
5.53462E-04 |
6.70610E-06 |
-1.46240E-08 |
1.58E-02 |
1.99E+12 |
Sn-126 |
-3.17526E+00 |
5.59668E-01 |
2.28436E-03 |
0.00000E+00 |
3.01E-06 |
1.05E+09 |
Sr- 90 |
-1.89267E+01 |
2.28470E+01 |
-1.44945E-01 |
4.34989E-04 |
2.41E-02 |
5.11E+12 |
Tc- 99 |
-2.42510E+00 |
2.69047E+01 |
-7.07534E-02 |
-1.19630E-04 |
3.28E-06 |
6.34E+08 |
Te-125m |
-1.54891E-02 |
3.10485E-03 |
-7.12770E-07 |
-3.02390E-08 |
4.41E+00 |
0.00E+00 |
U -234 |
3.68258E+00 |
-1.05019E-01 |
2.53561E-03 |
-4.24620E-06 |
2.82E-06 |
2.30E+08 |
U -235 |
4.99130E+04 |
1.17074E+03 |
9.40613E+00 |
-2.55866E-02 |
9.85E-10 |
8.00E+04 |
U -236 |
7.00390E+02 |
1.85182E+02 |
-1.61516E+00 |
2.85507E-03 |
2.96E-08 |
2.39E+06 |
U -238 |
9.98328E+05 |
3.18268E+03 |
4.56579E+01 |
-2.87933E-01 |
1.55E-10 |
1.24E+04 |
Zr- 93 |
1.77760E+01 |
2.46313E+01 |
-7.80199E-02 |
1.12374E-04 |
4.53E-07 |
9.31E+07 |
Сравнение масс радионуклидов в зависимости от выгорания топлива, вычисленных по полученным аппроксимационным зависимостям, и рассчитанных с помощью кода MCU-PD, показывает, что массовые концентрации нуклидов, вычисленные по аппроксимационным зависимостям, практически совпадают с результатами расчетов при помощи MCU-PD.
Для экспертных оценок радиационной опасности при обращении с ОЯТ необходимо знание общей активности всех радионуклидов. Расчетные данные по активности ОЯТ (Бк/т U) ВВЭР-1200 с начальным обогащением 4,95 % по 235U для выгораний 40, 50, 60 и 70 ГВт∙сут/тU для времен выдержки от 5 до 100 лет были вычислены с помощью кода MCU-PD. Расчетные данные приведены в табл. 2.
Время выдержки, лет |
Глубина выгорания, ГВт∙сут/тU |
||||
50 |
55 |
60 |
65 |
70 |
|
5 |
3.26E+16 |
3.52E+16 |
3.77E+16 |
4.01E+16 |
4.23E+16 |
10 |
2.26E+16 |
2.45E+16 |
2.62E+16 |
2.79E+16 |
2.95E+16 |
15 |
1.88E+16 |
2.04E+16 |
2.19E+16 |
2.33E+16 |
2.46E+16 |
20 |
1.62E+16 |
1.75E+16 |
1.88E+16 |
2.00E+16 |
2.12E+16 |
25 |
1.40E+16 |
1.52E+16 |
1.63E+16 |
1.74E+16 |
1.84E+16 |
30 |
1.22E+16 |
1.33E+16 |
1.42E+16 |
1.52E+16 |
1.61E+16 |
35 |
1.07E+16 |
1.16E+16 |
1.25E+16 |
1.33E+16 |
1.41E+16 |
40 |
9.39E+15 |
1.02E+16 |
1.10E+16 |
1.17E+16 |
1.24E+16 |
45 |
8.26E+15 |
8.97E+15 |
9.64E+15 |
1.03E+16 |
1.09E+16 |
50 |
7.29E+15 |
7.91E+15 |
8.51E+15 |
9.10E+15 |
9.67E+15 |
55 |
6.44E+15 |
7.00E+15 |
7.53E+15 |
8.05E+15 |
8.56E+15 |
60 |
5.71E+15 |
6.20E+15 |
6.67E+15 |
7.14E+15 |
7.59E+15 |
65 |
5.07E+15 |
5.51E+15 |
5.93E+15 |
6.34E+15 |
6.74E+15 |
70 |
4.51E+15 |
4.90E+15 |
5.28E+15 |
5.65E+15 |
6.00E+15 |
75 |
4.02E+15 |
4.37E+15 |
4.71E+15 |
5.03E+15 |
5.36E+15 |
80 |
3.59E+15 |
3.90E+15 |
4.20E+15 |
4.50E+15 |
4.79E+15 |
85 |
3.21E+15 |
3.49E+15 |
3.76E+15 |
4.03E+15 |
4.28E+15 |
90 |
2.88E+15 |
3.13E+15 |
3.37E+15 |
3.61E+15 |
3.84E+15 |
95 |
2.58E+15 |
2.81E+15 |
3.03E+15 |
3.24E+15 |
3.45E+15 |
100 |
2.33E+15 |
2.53E+15 |
2.73E+15 |
2.92E+15 |
3.11E+15 |
Полученные данные по активности ОЯТ от глубины выгорания и времени выдержки аппроксимированы с помощью функции
Y(x,y)=(a+blnx+c(lnx)2+d(lnx)3+elny/(1+flnx+g(lnx)2+h(lnx)3+ilny), (2)
где a…i – аппроксимационные коэффициенты:
a = 2.4913E+16; b = -1.0702E+16; c = 1.4787E+15; d = -9.3024E+13; e = 9.921E+14;
f = 7.51204E-01; g = -3.0437E-01; h = 3.9965E-02; i = -2.8865-01,
Y(x,y) – активность ОЯТ, Бк/тU; x – время выдержки, г.; y – глубина выгорания ОЯТ, ГВт∙сут/тU.
Отклонение вычисленных активностей по аппроксимационной зависимости от результатов, рассчитанных по MCU-PD, представлены на рис.1.
Рис.1. Отклонение вычисленных активностей по аппроксимационной зависимости от результатов, рассчитанных с использованием MCU-PD
Как следует из рис.1, получено очень хорошее совпадение вычисленных результатов.
Для определения времени выдержки ОЯТ в бассейне, при транспортировании и длительном хранении необходимо знание остаточного тепловыделения в зависимости от выгорания и времени выдержки. Расчетные данные по остаточному тепловыделению ОЯТ (Вт/тU) ВВЭР-1200 с начальным обогащением 4,95 % по 235U для выгораний 40, 50, 60 и 70 ГВт∙сут/тU для времен выдержки от 5 до 100 лет вычислены с помощью кода MCU-PD (табл. 3).
Время выдержки, лет |
Глубина выгорания, ГВт∙сут/тU |
||||
50 |
55 |
60 |
65 |
70 |
|
5 |
2825.0 |
3196.7 |
3593.9 |
4018.7 |
4469.0 |
10 |
1791.6 |
2028.4 |
2283.3 |
2559.5 |
2858.9 |
15 |
1540.8 |
1737.2 |
1947.5 |
2175.0 |
2419.3 |
20 |
1392.5 |
1565.4 |
1748.9 |
1946.5 |
2158.0 |
25 |
1273.6 |
1428.4 |
1591.3 |
1765.3 |
1949.6 |
30 |
1170.3 |
1309.7 |
1455.4 |
1609.6 |
1771.9 |
35 |
1078.6 |
1204.7 |
1335.4 |
1472.8 |
1616.6 |
40 |
996.6 |
1111.3 |
1229.2 |
1352.2 |
1479.8 |
45 |
923.3 |
1027.8 |
1134.4 |
1245.1 |
1359.0 |
50 |
857.5 |
953.3 |
1050.1 |
1149.9 |
1252.1 |
55 |
798.4 |
886.4 |
974.7 |
1065.2 |
1157.2 |
60 |
745.3 |
826.5 |
907.4 |
989.8 |
1072.6 |
65 |
697.5 |
772.7 |
847.1 |
922.3 |
997.4 |
70 |
654.6 |
724.3 |
792.9 |
861.7 |
930.3 |
75 |
615.8 |
680.8 |
744.3 |
807.6 |
870.2 |
80 |
580.9 |
641.7 |
700.5 |
758.9 |
816.5 |
85 |
549.5 |
606.2 |
661.0 |
715.4 |
768.3 |
90 |
521.0 |
574.3 |
625.5 |
675.9 |
724.9 |
95 |
495.3 |
545.5 |
593.5 |
640.4 |
685.8 |
100 |
472.0 |
519.3 |
564.4 |
608.3 |
650.6 |
Зависимости остаточного тепловыделения ОЯТ от глубины выгорания и времени выдержки аппроксимированы с помощью функции
Y(x,y =(a+blnx+c(lnx)2+d(lnx)3+elny+f(lny)2)/(1+glnx+h(lnx)2+i(lnx)3+jlny), (3)
где a…j – аппроксимационные коэффициенты:
a = 1.66574E+03; b = 1.69243E+03; c = 4.33745E+02; d = 3.86929E+01; e = 2.70061E+02;
f = 1.17219E+01; g = 1.01844E+00; h = -4.05325E-01; i = 5.57931E-02; j = -3.62633E-01,
Y(x,y) – остаточное тепловыделение ОЯТ, Вт/т U; x – время выдержки, г.; y – глубина выгорания ОЯТ, ГВт∙сут/тU.
Отклонение вычисленных величин остаточного тепловыделения по аппроксимационной зависимости от результатов, рассчитанных по MCU-PD, представлены на рис.2.
Рис.2. Отклонение вычисленных величин остаточного тепловыделения по аппроксимационной зависимости от результатов, рассчитанных с использованием MCU-PD
Как следует из рис.2, получено очень хорошее совпадение вычисленных результатов.
В заключение следует отметить, что расчетами для обоснования безопасности при обращении с ОЯТ реакторов PWR длительное время занимаются в американской Национальной лаборатории Окриджа (ORNL). Расчеты выгорания проводились с использованием кода ORIGEN, который является частью программного комплекса SCALE. Результаты включают в общую активность, остаточное тепловыделение, источники фотонов и нейтронов, тепловыделение за счет фотонного излучения , а также концентрации 115 значимых нуклидов. Эти величины имеют большое значение для регулирования обращения с ОЯТ и эксплуатации хранилища ОЯТ, его транспортирования и водоотведения [4-5]. Результаты, сравнения полученных для реактора Westinghouse PWR 17x17 с начальным обогащением 5 % по 235U для выгорания 72 ГВт∙сут/тU для общей активности и остаточному тепловыделению, с результатами данной работы представлены в таблице 4.
Таблица 4. Сравнение результатов данной работы с результатами ORNL
Свойства ОЯТ |
Время выдержки, лет |
||||
5 |
10 |
50 |
100 |
Результаты |
|
Бк/т U |
4.18E+16 |
2.949E+16 |
9.77E+15 |
3.16E+15 |
[4] |
Бк/т U |
4.23E+16 |
2.95E+16 |
9.67E+15 |
3.11E+15 |
Данная работа |
Вт/т U |
4470 |
2950 |
1280 |
655 |
[4] |
Вт/т U |
4469 |
2959 |
1252 |
651 |
Данная работа |
Вт/т U |
4430 |
|
|
645 |
[5] |
Рецензии:
6.03.2019, 14:53 Лобанов Игорь Евгеньевич
Рецензия: Тема статьи актуальна. Аппроксимационные зависимости представляют научный интерес. Считаю, что статью можно будет опубликовать, если автор оформит отдельно выводы соответствующим образом, все зависимости следует пронумеровать, библиографию следует сделать более подробным образом.
8.06.2020, 0:49 К Владимир И Отзыв: Добрый день! Спасибо за статью. Очень интересно и полезно. Хотелось бы исправить пару опечаток: - в остаточном тепловыделении коэффициенты b и d потеряли знак минус; - то же и со вторым коэффициентов (b) для U35 и U38. Наконец-то вышли РБ-093-20, теперь их значения по остаточному тепловыделению гораздо лучше совпадают с Вашими расчетами (в РБ-092-14 у них были неправильные переводные коэффициенты Вт/г). Но остаются вопросы по концентрациям некоторых изотопов. Главный, конечно, Cm244, как основной источник нейтронов. И есть существенные отличия по концентрациям Pu238, Pu240, Am243, Cm242. |
8.06.2020, 16:02 Серебряный Григорий Зиновьевич Отзыв: Уважаемый Владимир! Наши расчеты проводились для ТВС реактора ВВЭР-1200, которые отличаются от ТВС ВВЭР-1000, хотя обогащение по U-235 и равно 4,95%. Расчеты проведены по коду MCU-PD (Курчатовский институт), в РБ-093-20 и РБ-093-14 использовалась американская программа Scale. Аппроксимированные зависимости для представлены для выгораний 40, 50, 60 и 70 ГВт∙сут/тU и их расчетная точность менее 1%. Некоторые данные по плутонию и минорным актиноидам можете найти в этом же журнале статья опубликована в №77 (январь) 2020 Григорий Зиновьевия |