Статья опубликована в №53 (январь) 2018
Разделы: Техника, Экология
Размещена 12.01.2018. Последняя правка: 17.01.2018.
Просмотров - 1955

ТРЕХМЕРНАЯ МОДЕЛЬ ДЛЯ ОБОСНОВАНИЯ БЕЗОПАСНОСТИ ПУНКТОВ ЗАХОРОНЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

Серебряный Григорий Зиновьевич

ктн

ОИЭЯИ-Сосны НАН Беларуси

ведущий научный сотрудник

Жемжуров Михаил Леонидович, доктор технических наук, Объединенный институт энергетических и ядерных исследований – Сосны НАН Беларуси заведующий лабораторией

УДК 621.311.25:519.6:532.546

При оценках безопасности пунктов захоронения радиоактивных отходов часто полагают, что эффективная индивидуальная эквивалентная доза облучения поглощается индивидуумом лишь при потреблении загрязненной воды. В этом случае задача оценки безопасности пунктов захоронения сводится к  прогнозированию состояния грунтовых вод в зоне влияния хранилищ на весь срок их потенциальной опасности. В качестве индикаторов безопасности используются концентрации и потоки радионуклидов в водных средах. В свою очередь задача поиска зоны влияния сводится к определению координат границы области, на которой величина концентрации радионуклидов в воде меньше или равна референтным уровням содержания радионуклидов в питьевой воде (РУ^вода ).

Изучение процессов и параметров массопереноса в водоносных пластах базируется на закономерностях теории миграции подземных вод, которая дает физико-математическое описание различных механизмов сложных процессов гидродинамического и физико-химического характера. Миграция химических компонентов в водоносных пластах осуществляется в рамках конвективно-диффузионных процессов (с учетом механизма гравитационной дифференциации), на которые накладываются процессы физико-химических превращений в подземных водах и взаимодействий с вмещающими горными породами.

Для оперативного анализа процессов переноса радиоактивных водорастворимых соединений наряду с численными решениями необходимо также иметь аналитические решения, которые отражают характер, закономерности переноса и распределения их в почвах и грунтах.

Основанием для оценки безопасности и принятия тех или иных решений служит прогнозный расчет загрязнения окружающей среды вследствие возможного выноса радиоактивных веществ за пределы конструктивных границ хранилищ. При этом существенными моментами становятся точность и достоверность результатов, полученных с помощью расчетных моделей. Миграция радионуклидов в почвенном покрове определяется значительным количеством взаимосвязанных физико-химических процессов, происходящих в системе газовая фаза – водный раствор – вмещающая порода. Вследствие сложности этих процессов для описания поведения радионуклидов целесообразно использовать методы математического моделирования. С их помощью возможно описать основные процессы, происходящие в системе, с учетом их нелинейного влияния друг на друга.

При проведении расчетных оценок безопасности хранения радиоактивных отходов в приповерхностных хранилищах обычно применяются модели, упрощенные за счет уменьшения размерности задачи для определения распространения радиоактивных веществ в геологических породах. Уменьшение размерности задачи, с одной стороны, позволяет привлечь достаточно удобные в применении аналитические решения для одномерной продольной конвективной диффузии, полученные в [1]. С другой стороны, такое упрощение является вынужденным из-за невозможности применения более сложных  моделей при недостатке подробных сведений о гидрогеологическом строении исследуемой территории.

Однако одномерные модели переноса загрязнения в грунте не всегда адекватно отражают реально происходящие процессы. Переход к двумерной или трехмерной моделям позволяет многократно повысить точность расчетов. Детальное представление о возможностях и особенностях переноса радионуклидов, полученное при многомерном моделировании, создает основу для применения нормативов при обосновании в конкретных условиях решений о продлении сроков эксплуатации хранилищ, придании им статуса могильника, необходимости перегрузки радиоактивных отходов и реабилитации территории.

Процесс поперечного перемешивания жидкостей изучен в меньшей степени, чем данный процесс с учетом продольной диффузии. Дисперсия в различных направлениях приводит к образованию сложных по своим очертаниям ареалов загрязнений в водоносных горизонтах.

Результаты экспериментальных исследований по определению коэффициентов дисперсии смесей, движущихся в пористой среде, показали их большие абсолютные значения по сравнению с величинами коэффициентов молекулярной диффузии. Установлена также линейная зависимость коэффициента дисперсии от скорости потока и размера частиц пористой среды [2–4]. Согласно этому заключению, продольная (A_L) и поперечная (A_T) дисперсности связаны с коэффициентами дисперсии следующим образом:

D_L=A_LV,D_Tx=A_TxVи  D_Tн=A_TнV,                                                       (1)

где V– скорость потока в продольном направлении.

Задача прогноза формирования ареалов загрязнений радионуклидами с учетом двумерной дисперсии может быть рассмотрена на основе конвективно- диффузионной модели [1], в соответствии с которой концентрация радиоактивной примеси описывается уравнением
                                 (2)

где S= С/С₀ – безразмерная удельная активность; C – удельная активность радионуклида в жидкой фазе, Бк/л; С₀ – начальная удельная активность радионуклида в жидкой фазе, Бк/л; R =1+ ρK_d/n – коэффициент ретрограции; K_d– коэффициент распределения водорастворимого соединения, см³/кг; D_L– коэффициент продольной  дисперсии, м²/г; D_Tx – коэффициент поперечной  дисперсии, м²/г в направлении x; D_Ty – коэффициент поперечной  дисперсии, м²/г в направлении y;  n – активная пористость скелета породы, м³/м³; t – время, г.; z– продольная координата; x– поперечная координата; – постоянная распада радионуклида, (1/г.); ρ – плотность  скелета породы, г/см³.

Для решения уравнения (2) введем в рассмотрение новую координату   С учетом этого уравнение (2) принимает следующий вид:
                                          (3)

где

Для решения уравнения (3) введем в рассмотрение критерии подобия массопереноса при миграции радионуклидов в пористой среде согласно [3]: u = ZV/nD, t = tV²/Rn²D, b = Rn²D/V².

В рамках принятых предположений уравнение транспорта загрязнителя было приведено к безразмерному виду:

                                                   (4)

с начальными условиями .S(0,τ) = exp(βτ).

Аналитическое решение получено с помощью преобразования Лапласа [3] и имеет вид

,                             (5)

где erfc(Y) = 1– erf(Y) – дополнительная функция ошибок.

Для заданного расстояния от источника загрязнения время достижения максимальной концентрации определяется из условия . Тогда с учетом (5) имеем

                              (6)                                        

Полученные решения при заданных параметрах позволяют определить расстояние от источника, где максимальная концентрация в водном растворе соответствует (РУ^вода) для данного радионуклида. Таким образом, задача сводится к решению трансцендентного уравнения (6) (значения S вычисляются по (5) относительно t при расчетном  b и различных u).

Рассмотренная модель предназначена для описания процессов, протекающих в окружающей среде. Для проведения расчетов необходимы  сведения о значительном числе параметров, характеризующих эту среду. Информация о них часто  ограничена, а сами параметры могут изменяться в широких пределах в зависимости от состояния природного объекта. Для данной модели такими параметрами являются ρ, n, V, К_d, A_L, A_T. Постоянная распада l для радионуклида принимается фиксированной величиной.

Для долгоживущих радионуклидов, таких как  ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr,  ²⁴¹Pu и ²⁴¹Am, прогнозные оценки необходимо рассматривать в течение (порядка сотен и тысяч лет) промежутка времени, за который могут существенно меняться основные параметры модели. На основании экспериментальных данных проведен анализ  корректного выбора необходимых параметров модели.

Природные факторы, связанные с передвижением почвенной влаги (фильтрационный поток, капиллярный поток и термовлагоперенос) можно рассматривать как общие. Разница между видами потока заключается лишь в порождаемых его силах и направлении движения влаги. Не принимая во внимание причины, вызывающие движение влаги в почве, будем считать, что три вида потока почвенной влаги можно заменить средним суммарным, равнодействующим потоком. Его направление и величина зависят от времени года,  суток, погодных условий и свойств почвы. С переменным во времени суммарным потоком иметь дело неудобно вследствие многих причин и прежде всего в связи с большими трудностями его измерения. Поэтому при рассмотрении длительных промежутков времени (например, измеряемых годами) есть смысл считать поток в среднем постоянным в течение сезона, года или нескольких лет.

Результаты по плотности и пористости грунтов зоны аэрации получены на основании экспериментальных данных [6].

Значения коэффициента распределения водорастворимого соединения К_dдля отдельно взятого радионуклида могут отличаться на несколько порядков. В большинстве работ, посвященных анализу безопасности пунктов хранения радиоактивных отходов, используется консервативный подход. Суть его заключается в том, что для выбранного радионуклида в зависимости от вида грунта проводится анализ имеющихся экспериментальных данных и выбирается наименьшее его значение. В настоящей работе величины коэффициента распределения водорастворимого соединения К_d приняты согласно [7]. РУ^вода для радионуклидов приняты согласно приложению 9 [8]. Необходимые параметры модели, используемые при проведении модельных расчетов, представлены в табл.1.

Таблица 1. Основные параметры модели для выбранных радионуклидов 

 

Особый интерес предоставляет себе выбор методики расчета величины дисперсности A_L. В последнее время этому вопросу в мировой литературе посвящены многочисленные исследования. В 1992 г. в [9] представлены все имеющиеся к этому времени экспериментальные данные для значенийA_L. Основным выводом этой работы авторы считают, что продольная дисперсность зависит от расстояния источника до точки наблюдения. В дальнейшем, при использовании результатов [9] и новых экспериментальных данных, в [10–13] применена эмпирическая зависимость продольной дисперсности от расстояния источника до точки наблюдения в виде A_L=cL^m. Однако только в [13] все экспериментальные данные подразделены для различных геологических пород. Для песчаных водоносных горизонтов зоны аэрации в [13] для величины A_L предложена зависимость A_L= 0,2L^0.44. На основании данных [9] в [12] получено, что в среднем по всем экспериментам  A_Tx и A_Tу= A_L/3.

Используя исходные данные таблицы 1 и предложенные зависимости для A_L, A_Tx и A_{Tу ,} были проведены модельные расчеты зависимости концентраций на фиксированных расстояниях от источника загрязнений в зависимости от времени для различных радионуклидов с использованием одномерной, двумерной и трехмерной моделям. Также по этим моделям были вычислены максимальные концентрации S_max на фиксированных расстояниях от источника загрязнений и времена достижения T_max этих концентраций. Результаты расчетов представлены в следующих таблицах. 

Таблица 2. Зависимость концентрации ⁹⁰Sr от времен на расстоянии 10 м от источника загрязнения 

 

Для одномерной модели для  ⁹⁰Sr S_max=0,0187 и T_max=149 лет, для двумерной модели  S_max=0,0187 и T_max=147 лет и для трехлетней модели S_max=0,0187 и T_max=146 лет. Как следует их таблицы 2 для  ⁹⁰Sr до времени достижения S_max концентрации, рассчитанные по трехмерной модели больше, чем для двух и одномерных моделей. Причем для времен меньше 30 лет отклонения чрезвычайно высокие. Величина S_max для всех моделей практически равны, а времена T_max для трехмерной модели незначительно меньше, чем для одномерной модели. Концентрации, вычисленные для времен больше T_max равные для всех моделей.

Таблица 3. Зависимость концентрации ¹³⁷Cs от времен на расстоянии 3 м от источника загрязнения 

 

Для одномерной модели для  ¹³⁷Cs S_max=5.34E-07 и T_max=418 лет, для двумерной модели  S_max=7.51E-07 и T_max=402 года и для трехлетней модели S_max=1.03E-06 и T_max=388 лет. Как следует их таблицы 3 для ¹³⁷Cs  практически до 800 лет  концентрации, рассчитанные по трехмерной модели больше, чем для двух и одномерных моделей. Причем для времен меньше 50 лет отклонения чрезвычайно высокие. Величина S_max для трехмерной модели в два раза превышает величину для одномерной модели, а время T_max для трехмерной модели на 30 лет меньше, чем для одномерной модели. Концентрации, вычисленные для времен больше  800 лет равные для всех моделей.

Таблица 4. Зависимость концентрации ²⁴¹Am от времен на расстоянии 3 м от источника загрязнения 

 

Для одномерной модели для  ²⁴¹Am S_max=4.74E-03 и T_max=2617 лет, для двумерной модели  S_max=4.97E-03 и T_max=2557 лет и для трехлетней модели S_max=1.03E-06 и T_max=2501 год. Как следует их таблицы 4 для ²⁴¹Am практически до 3100 лет  концентрации, рассчитанные по трехмерной модели больше, чем для двух и одномерных моделей. Причем для времен меньше 50 лет отклонения чрезвычайно высокие. Величина S_max для трехмерной модели всего на 10%  превышает величину для одномерной модели, а время T_max для трехмерной модели на 116 лет меньше, чем для одномерной модели. Концентрации, вычисленные для времен больше  3100 лет равные для всех моделей.

Таблица 5. Зависимость концентрации ³H от времен на расстоянии 30 м от источника загрязнения 

 

Для одномерной модели для  ³H S_max=9,01E-02 и T_max=39,3 года, для двумерной модели  S_max=8,9E-02 и T_max=39,3 года и для трехлетней модели S_max=8,8E-02 и T_max=39,3 года. Как следует их таблицы 5 для ³H практически до 34 лет  концентрации, рассчитанные по трехмерной модели больше, чем для двух и одномерных моделей. Причем для времен меньше 10 лет отклонения чрезвычайно высокие. Величина S_max для трехмерной модели  на 2%  меньше величины для одномерной модели, а время T_max для трехмерной и одномерной модели совпадают. Концентрации, вычисленные для времен больше  39 лет равные для всех моделей.

Таблица 6. Зависимость концентрации ²³⁸Uот времен на расстоянии 30 м от источника загрязнения 

 

Для одномерной модели для  ²³⁸U S_max=1 и T_max=240 лет, для двумерной модели  S_max=1 и T_max=250 лет и для трехлетней модели S_max=1 и T_max=260 лет. Как следует их таблицы 6 для ²³⁸U практически до 110 лет  концентрации, рассчитанные по трехмерной модели больше, чем для двух и одномерных моделей. Причем для времен меньше 10 лет отклонения чрезвычайно высокие. Величина S_max для трехмерной модели  совпадает с величиной для одномерной модели, а время T_max для трехмерной на 20 лет больше чем для одномерной модели. Концентрации, вычисленные для времен больше  160 лет равные для всех моделей.

Следует отметить, что все расчеты по вычислению S_max и T_max для решения трансцендентного уравнения (6)  проведены с использованием пакета математических программ Maple.

Заключение

Как следует из результатов модельных расчетов, вычисленные концентрации по трехмерной модели при  фиксированных расстояниях от источника загрязнений до времени T_max достижения S_max на этих расстояниях  всегда выше значений, полученных  как по двумерной,  так и по одномерной моделям соответственно.  Причем для малых времен эти отличия достигают очень значительных величин.

Времена T_max достижения S_max , кроме ²³⁸U, для трехмерной модели равны или меньше чем для одномерной и двумерной модели.

Вычисленные концентрации при  фиксированных расстояниях от источника загрязнений для  ³H, ⁹⁰Sr и ²³⁸U для времен больших, чем T_max  для всех моделей дают одинаковые значения.

Вычисленные концентрации при  фиксированных расстояниях от источника загрязнений для  ¹³⁷Cs и ²⁴¹Am выше значений,  полученных  как по двумерной,  так и по одномерной моделям  даже для времен значительно выше, чем T_max.

Таким образом, рост размерности расчетной модели позволяет существенно повысить точность обоснования безопасности хранилищ, подтвердить возможность увеличения допустимого количества размещаемых в них радиоактивных отходов.

1. Серебряный, Г.З. Аналитическая модель миграции радионуклидов в пористых средах / Г.З. Серебряный, М.Л. Жемжуров. // Инженерн.-физ.журн. – 2003. – Т. 76, № 6. – С. 146–150.
2. Николаевский, В.Н. Конвективная диффузия в пористых средах / В.Н. Николаевский. // ПММ. – 1959. – Т.XXIII. – C. 1042–1050.
3. Лыков, А.В. Тепломассоперенос / А.В. Лыков – М.: Энергия, 1978.
4. Рошаль, А. А. Методы определения миграционных параметров / А. А. Рошаль. – Гидрогеология и инженерная геология. – М., 1980.
5. Bats, C. F. A proposal estimation of soil leaching and leaching constants for use in assessment models / C. F. Bats, R. D. Sharp. // J.Environ.Qual. – 1983. Vol.12, N.1. – P.18–28.
6. Гвоздев, А. А. Создание системы наблюдения за миграцией радионуклидов из пунктов хранения радиоактивных отходов в подземные воды / А. А. Гвоздев [и др.] // Весці НАН Беларусі. Сер. Фіз.- Тэхн. навук. – 1995. – № 4. – С. 78–84.
7. Sullivan, T. Recommended values for the distribution coefficient (Kd) to be used in dose assessments for decommissioning the Zion Nuclear Power Plant. / T. Sullivan. – Informal Report, BNL- 05442-2014-IR. – June 2014.
8. Санитарные нормы и правила “Требования к радиационной безопасности”; Гигиенический норматив “Критерии оценки радиационного воздействия”. – Минск: Минздрав РБ, 2012.
9. Gelhar, L. W. A critical review of data on field– scale dispersion in aquifers / L. W.Gelhar, C.K. Welty, R.Rehfeldt. // Water Resources Research. – 1992. – Vol.28, N.7. – P. 1955–1974
10. Neuman, S.P. Universal Scaling of Hydraulic Conductivities and Dispersivities in Geologic Media / S.P. Neuman. // Water Resources Research. – 1990. – Vol. 26, N.8. – P. 1749–1758.
11. Xu, M. Use of weighted least-squares method in evaluation of the relationship between dispersivity and field scale /. M. Xu, Y. Eckstein. // Ground Water. – 1995. – Vol.33, N6, – P. 905–908.
12. Tauxe, J. D. Porous Medium Advection–Dispersion Modeling in a Geographic Information System / J. D. Tauxe. // Ph.D. diss. – 1994. – University of Texas – Austin.
13. Schulze-Makuch, D. Longitudinal Dispersivity Data and Implications for Scaling Behavior / D. SchulzE-Makuch. // Ground Water. – 2005. – Vol. 43, N 3. – P. 443– 456.
14. Серебряный Г.З. Двумерная модель для обоснования безопасности пунктов захоронения радиоактивных отходов / Г.З. Серебряный [и др.] // Весці НАН Беларусі Сер. фіз-тэхн. навук – 2016. – N 3. – С. 87– 92.

Рецензии:

13.01.2018, 2:01 Лобанов Игорь Евгеньевич
Рецензия: Тема статьи актуальна. В приведённой модели автор учитывает при многомерном моделировании те физические процессы, которые не были учтены при одномерном моделировании. Последнее особенно важно при расчёте параметров на малых временах. Вопрос автору: если при решении трансцендентного уравнения (6) он использовал пакет математических программ Maple, то не пробовал ли он найти формально аналитическое решение с помощью, например, спецфункции Галлидакиса? Ведь даже формальное решение таких задач напрямую детерминирует связь между начальными и конечными параметрами. Лично я нередко решал подобныго рода дифференциальные, интегральные и интегро-дифференциальные уравнения, используя подобные спецфункции, например, Ламберта, Маркушина, и т.п. Такие относительно новые спецфункции позволяют получать решения трансцендентных уравнений, которые ранее были разрешимы только численным образом. Считаю, что выводы нужно отделить от основного текста статьи и несколько расширить. Могу добавить уточнение: автор пишет "erfc(Y)=1–erf(Y) – остаточная функция ошибок" - в русском языке на данный момент времени эта функция носит название "дополнительная функция ошибок". После исправления вышеназванных довольно незначительных замечаний, статья может быть рекомендована к публикации.

15.01.2018, 16:07 Лобанов Игорь Евгеньевич
Рецензия: Указынные замечания полностью учтены. Статья рекомендуется к опубликованию.



Комментарии пользователей:

Оставить комментарий